清太宗清楚地看到，察哈尔林丹汗是他在蒙古方面遇到的一个主要劲敌，只有把林丹汗打下去，整个漠南蒙古才能俯首听命。因此他继续推行分化瓦解察哈尔的政策，利用蒙古各部封建主对林丹汗的强烈不满情绪，逐个地把他们拉到自己一边，结成针对察哈尔的军事同盟，而在军事上则采取比他父亲更大胆更果断的步骤，予以狠狠地打击。
天聪元年正月，清太宗即位才几个月，他一听到林丹汗兴兵攻打喀尔喀诸部的消息，马上抓住这个时机，向奈曼部衮出斯巴图鲁、敖汉部琐诺木杜棱、塞臣卓礼克图等首领发出信件，要求建立友好关系，还要他们把他的信件传给克什克腾诸部，以扩大影响《皇朝开国方略》，卷11。。奈曼、敖汉终“因察哈尔不道，来求圣主福庇”《皇朝开国方略》，卷11。，于七月间，率众归附后金，太宗给予热烈欢迎，隆重接待。随着形势的发展，归附者日见增多，连林丹汗属下的重要人物也不断投向后金。这使林丹汗进一步陷入孤立。值得注意的是，蒙古各部封建主为反抗林丹汗的统治而联合起来进行斗争的趋势也进一步发展了。天聪元年底到二年初，喀喇沁部不堪忍受林丹汗的掠夺，联合鄂尔多斯、阿巴亥、阿苏特以及喀尔喀诸部，组成一支十余万人的联军，在土默特部落赵城地方（呼和浩特地区），同察哈尔兵展开了激战。林丹汗派驻这里的四万兵全部被歼，随后，他派去张家口请赏的三千兵往回返时，同喀喇沁等部的联军遭遇，也被歼灭了《清太宗实录》，卷4，4页。。联军方面，损失也相当严重。在双方的力量都遭到严重削弱的情况下，喀喇沁部致书清太宗，请求发兵攻打林丹汗。他们告诉太宗：“察哈尔汗根本动摇，可乘此机，秣马肥壮，及草青时”兴师攻取。要求参加联合攻打林丹汗的，还有喀尔喀，阿巴亥、土默特等部《清太宗实录》，卷4，4~5页。。太宗同意出兵，但坚持先“会盟”经过谈判，达成必要的协议，使他取得政治上的支配权。所以他要喀喇沁等部派人来“面议一切”《清太宗实录》，卷4，8页。。到了七月，喀喇沁部派遣喇嘛四人，率五百三十人的代表团来沈阳“乞盟”。谈判成功，双方“刑白马乌牛，誓告天地”，取得了共同攻取林丹汗的一致意见《清太宗实录》，卷4，16~17页。。以清太宗为盟主、针对林丹汗的军事联盟正式形成。
在取得蒙古诸部政治上和军事上的支持后，太宗才放心大胆地向察哈尔进兵。还在天聪二年（1628年）二月中旬，太宗率精骑在敖木伦地方大凌河上游，蒙语称为“傲木伦”；见张穆《蒙古游牧记》。，闪击了察哈尔所属多罗特部落，俘获一万一千二百余人《清太宗实录》，卷4，7页。，先挫察哈尔锐气。九月，太宗第一次以“盟主”的身份发号施令，征调归附的科尔沁、喀喇沁、敖汉、奈曼及喀尔喀诸部贝勒，各率所部兵马，“会于所约之地”，他亲自率领满、蒙军队西征察哈尔。十九日，在接近敌人目标时，连夜进军，次日黎明，骑兵飞驰袭击席尔哈、席伯图、英、汤诸地，派精骑追逐察哈尔败军，一直追到兴安岭，取得了初步胜利。十月中旬，太宗返回沈阳《东华录》，天聪六年四月。。
天聪六年（1632年）三月。太宗下令征集各部蒙古兵，再次率师远征林丹汗。四月一日，大军出发，西渡辽河，正赶上涨水，太宗与诸贝勒乘舟，人马涉水而过，历二昼夜。经都尔鼻、西拉木轮河、昭乌达等地，沿路各部蒙古纷纷率兵来会，计总兵力十万人左右。在昭乌达（今昭乌达盟）会齐各部蒙古，太宗举行盛大宴会。对他们“率兵多寡不齐，迟速亦异”，分别给予批评或嘉奖，众蒙古首领“皆叩首受命”《东华录》，天聪六年四月。，充分显示了太宗无可争辩的无上权威。
清太宗这次进攻察哈尔，目标直取林丹汗的巢穴，一举荡平察哈尔，统一内蒙古。大军日夜兼程，准备给林丹汗以“出其不意”的致命一击《圣武记》，卷3，“国朝绥服蒙古记一”。。四月二十二日，大军过兴安岭，驻营于大儿湖附近的公古里河。至此，行军已达一千二百里（从沈阳算起），可是，连察哈尔部的一个人影儿也没见到。原来大军内有二个蒙古人中途逃跑，向林丹汗报告了清太宗的军事行动。经上一次征讨，林丹汗已成惊弓之鸟，一听说后金发大军征讨，“大惧，谕部众弃本土西奔，遣人赴归化城，驱富民及牲畜渡黄河，国人仓促逃遁，尽委辎重而去。”《东华录》，天聪六年四月。太宗下令加速追击。第二天，从察哈尔部逃来一个人。报告说：林丹汗携部众奔库黑得勒酥，距此约有一月程。为解决粮饷，避免马疲，太宗挥军赴归化。行军途中，多是荒无人烟之地，军中粮食接济不上，就靠打猎捕食兽肉充饥。在朱儿格地方，只见黄羊遍野，多得不可数计。太宗令全军分作两翼围猎，不到一天工夫，就捕获了数万只。太宗也参加这项活动，他拉开强弓，每发必中，一矢竟贯穿两只黄羊，他一人就射杀了五十八只！已经是盛夏季节，骄阳似火，天气酷热，又找不到水喝，士兵们干渴难耐，很多都昏倒在道上。因为是夜里行军，这些人掉队也没人知道。走了一夜。第二天好不容易才见到人家，士兵们用一只黄羊换一碗水喝。太宗发现不少士兵掉队，令各牛录带着水去寻找他们。
五月二十三日，大军至木鲁哈喇克沁，分兵前进：左翼由阿济格率科尔沁、巴林、扎鲁特、喀喇沁、土默特、阿鲁等部兵一万，进攻大同、宣府边外察哈尔属地。右翼由济尔哈朗、岳托、德格类、萨哈廉、多尔衮、多铎、豪格率兵二万进归化城、黄河一带。太宗与代善、莽古尔泰统兵继进。三路军日驰七百里，于二十七日分别到达目的地。太宗也在这天中午进入归化城归化，今呼和浩特。明时，为蒙古格根汗居地，后通好于明，受“顺义王”印，因名所居城曰归化。见张穆：《蒙古游牧记》，卷2，“土默特”下注。。从昭乌达会齐各部蒙古兵，到达归化，穷追四十余日，前锋直达黄河木纳汉山。林丹汗闻讯，惊慌失措，“星夜遁去”《东华录》，天聪六年六月。，已先于后金兵抢渡黄河向西逃去。太宗勒兵停止追击，离归化，回师宣府，张家口边外，与明朝地方官员举行议和谈判。他们慑于后金兵威，不敢拒绝，就派官送去不少礼物，太宗也回赠他们，双方定了和议，还进行了贸易。太宗认为此次远征基本达到目的，下令回师东返。七月二十四日，顺利回到沈阳。
此行往返万余里，历三个月又二十六天。虽然没有捉到林丹汗，但逼使他丢弃本土远逃，一度强大的察哈尔陷入崩溃瓦解之中，太宗于途中收拢林丹汗部众数以千万，计人畜十余万，是太宗的一次收获颇大的胜利。
经过这次长途追击，林丹汗被撵得几无立足之地，他率残部昼夜地向图白忒部（西藏）逃去。“臣民素苦其暴虐，抗违不往。”原有十余万部众，途中离散而去的有十之七八，加上病死的，所剩部众就更少了。牲畜无饲料，成批成批地倒毙，人没有吃的，“杀人以食，自相攻夺”，四处溃散《东华录》，天聪八年六月；又《皇朝开国方略》，卷19。。当天聪八年太宗西征宣、大时，林丹汗已逃到青海大草滩，出痘病死。失去了首领林丹汗，跟随他逃跑的部众几乎一哄而散，连他的许多大臣也都各率所部自谋生路。他们看到向西逃没有尽头，莫如投靠后金。因此，陆续循旧路往回返。正巧太宗率大军来到，把他们一一招抚。太宗急于寻找林丹汗之子额哲和他的余众。此时，额哲和他的母亲去从未定，尚徘徊于青海境内。终因路途遥远，既无法探得准确消息，又一时找不到，太宗就在九月间，回到沈阳，从而结束了这次远征。
天聪九年（1635年）二月末，太宗任命他的弟弟二十三岁的多尔衮和侄儿岳托，萨哈廉、长子豪格为统兵大将，率精骑一万，专程往黄河以西寻找额哲。三月末，行至西喇珠尔格地方，遇到林丹汗的妻子囊囊太后，她率一千五百户来降，从她口中得知额哲的驻所。多尔衮派温泰等护送他们先行回沈阳，他和侄儿率兵继续前进。四月二十日，渡过黄河，星夜疾驰，至托里图，终于找到了额哲，没有交战，这个林丹汗的继承人率部民一千户归降，并献上历代传国玉玺。这可是一件国宝，据说此宝自汉代传到元朝，一直藏在深宫内院，元顺帝逃跑时携带在身，他死后，玉玺失落，不知去向。过了二百余年，有一个牧羊人在山冈下牧羊，见一只羊三天不吃草，只用蹄子刨地，牧羊人觉得很奇怪，就刨开这块地，发现了这块玉玺，复归元裔博硕克图汗，后又被林丹汗攻破，玉玺也就转到了林丹汗之手。这次又被多尔衮得到，他万分惊喜，只见玉玺上刻汉篆“制诰之宝”四个字，两边各有一条飞龙，光气焕烂。多尔衮急遣人驰奏太宗，报告这一喜讯。
太宗看了奏报，十分兴奋。为此，他带诸贝勒大臣出沈阳城远迎凯旋大军。九月五日，他渡过辽河，当晚抵阳石木河岸驻营，第二天，在这里举行了盛大而庄严的欢迎仪式：太宗领诸贝勒大臣与凯旋归来的多尔衮等将领，在新筑的坛上设黄案，焚香拜天，然后回到御座，多尔衮等举案献传国玉玺，由正黄旗大臣纳穆泰、镶黄旗大臣图尔格接过，群臣一齐跪下。太宗的帐篷前黄案上摆着香炉，数支香放出缕缕青烟，轻盈盈地飘向天空。太宗从两大臣手捧的几案上接过玉玺，双手捧着，率众再向“天”跪拜行礼。这一套神乎其神的仪式举行完毕，出征将领依次与太宗行见面礼。继之是额哲率察哈尔诸大臣远远跪拜，稍前再拜一次，再到太宗面前跪拜，行满族的抱见礼。最后是宴会，气氛由庄严、肃穆转为轻松、欢快。宴后，太宗赏赐额哲极为丰厚，还把自己的女儿固伦公主许配他为妻。第二年，额哲被首批封为外藩亲王，“位冠四十五旗贝勒之上”福格：《听雨丛谈》，卷2，“蒙古”。。跟额哲一块归附的大小首领数百人，也给予数量繁多的各种赏赐。
太宗举行盛大的欢迎仪式，实则是接受察哈尔部归服的受降仪式。昔日为敌近二十年的察哈尔举国归降，实为重大历史事件。太宗庄严接受历代传国玉玺，不仅象征着他已成为蒙古的合法统治者，而且是“一统万年之端也”《皇朝开国方略》，卷20。。从此，更加坚信“天命”已归后金，这种信念无疑增强了他们的进取精神，去夺取新的胜利。